中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院在《美國國家科學院院刊》發(fā)表重要文章

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近期，中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院固體物理研究所極端環(huán)境量子物質(zhì)中心團隊利用金剛石對頂砧加壓裝置研究了高壓下二氧化硫的物性，首次在二氧化硫中發(fā)現(xiàn)了壓力誘導的可逆非晶多形態(tài)相變，相關(guān)研究成果以Pressure-induced amorphization and existence of molecular and polymeric amorphous forms in dense SO2 為題發(fā)表在《美國國家科學院院刊》(PNAS)上。

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　　二氧化硫是一種簡單的分子氣體，在工業(yè)生產(chǎn)、地球物理和大氣環(huán)境中都起著重要的作用。與氮氣、氧氣和二氧化碳等常見氣體不同，二氧化硫是彎曲的極性分子，在高壓下會呈現(xiàn)出不同的性質(zhì)和相圖。在本工作中，科研人員發(fā)現(xiàn)壓力會誘導二氧化硫非晶化，并且存在兩種高壓非晶相：分子非晶相(二配位的硫)和聚合物非晶相(三配位的硫)。這是首次在二氧化硫體系中發(fā)現(xiàn)的非晶多形態(tài)。

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　　固體所極端環(huán)境量子物質(zhì)中心研究人員利用金剛石對頂砧這一高壓裝置將二氧化硫加壓至60GPa，結(jié)合低溫手段，并利用拉曼光譜、同步輻射X射線衍射等技術(shù)，獲得了0-60GPa壓力區(qū)間77-300K溫度區(qū)間的相變以及結(jié)構(gòu)信息。在溫度為77K路徑下，當施加的壓力低于16GPa時，二氧化硫處于晶體相。加壓到16GPa后，二氧化硫開始了壓力誘導的非晶化相變，從晶體相進入分子態(tài)的非晶相(二配位的硫)。進一步加壓到26GPa，二氧化硫發(fā)生了從分子非晶相(二配位的硫)到鏈狀的聚合非晶相(三配位的硫)的相變。通過不同溫度路徑的實驗，發(fā)現(xiàn)在77-300K整個溫度區(qū)間二氧化硫都遵從晶體相—分子態(tài)非晶相—聚合物非晶相的相變路徑，而且該相變路徑可逆，進一步研究發(fā)現(xiàn)不同溫度路徑下的非晶化相變壓力有所不同，但保持在10-16GPa之間。研究人員通過分子動力學模擬也驗證了該相變路徑，并且發(fā)現(xiàn)分子非晶相到聚合物非晶相的相變實質(zhì)上是二氧化硫分子中的S原子從二配位變?yōu)槿湮?，從而形成了鏈狀的聚合物。研究人員通過實驗和理論手段的完美結(jié)合，證實了二氧化硫體系中存在非晶多形態(tài)。

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　　高壓下物質(zhì)的晶體相之間發(fā)生結(jié)構(gòu)相變比較常見，而非晶相之間的相變非常少見。有些材料具有多種非晶相，而且不同非晶相之間可以發(fā)生轉(zhuǎn)換，稱為非晶多形態(tài)相變。非晶多形態(tài)在1984年在水/冰體系中發(fā)現(xiàn)，系為低密度的非晶冰(LDA)和高密度的非晶冰(HDA)，隨后在二氧化硅、硅和二氧化鍺等體系中也發(fā)現(xiàn)非晶多形態(tài)。在凝聚態(tài)物理中，非晶多形態(tài)現(xiàn)象十分有趣，但是發(fā)現(xiàn)此現(xiàn)象的體系還較少，研究尚不系統(tǒng)深入。此工作不僅為非晶多形態(tài)現(xiàn)象提供了一個新的實例，并為理解其他材料的非晶態(tài)相變提供了參考。

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　　該工作得到國家自然科學基金、中科院國際訪問學者項目、中科院創(chuàng)新基金、院長基金等支持。

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